1997年发行由张雨生为其个人制作的音乐专辑《她是谁》，并拍摄首部电影《超级天兵之机车班长》。1998年主演由金鰲勋执导的电影《小卒战将》饰演宋家虎。1998年参 与电影《恶女列传之猜手枪》的拍摄。 1999年主演喜剧电影《阳光警察》，在剧中扮演Sammy一角。 2000年主演由董玮执导的动作电影《地上最强》，并主演网络电影《特务迷城之2003》，该片是成龙贺岁片《特务迷城》的延续篇。2000年接拍古装神话连续剧《天地传说之鱼美人》，饰演搞笑天真、烂漫无邪的小道士堂本刚。 2001年他在古装剧《杨门女将之女儿当自强》中饰演英俊非凡、机智多谋的杨宗保，并主演悬疑动作电影《险角》，随后接拍讲述股市跌宕起伏的国产喜剧电影《股啊股》。 2002年主演由徐克编剧，香港、日本荷兰合拍的恐怖电影《僵尸大时代》，年底客串贺岁电影《行运超人》。 2005年其接拍《陆小凤传奇》系列电影，他饰演的花满楼一角颇受观众好评；参演由叶伟信执导的警匪功夫电影《杀破狼》，饰演李伟乐；在台湾偶像剧《海豚爱上猫》中演绎唐中岳。 2006年出演由央视电影频道所投拍的《镖行天下》系列电影，在片中他演绎顺天府大人李云聪。 2007年与卢巧音联合主演香港恐怖片《恐惧元素》。 2008年领衔主演家庭温情剧《家有爹娘2》，他在剧中饰演与女主角上 演姐弟恋的王学兵。2008年他在张纪中版《倚天屠龙记》中饰演张翠山。 2009年3月接拍电视剧《简单爱》，张智尧饰演了一位非常有才华的青年摄影师萧寒。 2011年其主演根据古龙小说楚留香系列改编，由香港导演张敏执导的武侠剧《楚留香新传》，在剧中他饰演风流倜傥、足智多谋的楚留香，并演唱剧中多首歌曲。 2012年10月他再度接拍由《楚留香新传》原班人马打造，根据 古龙武侠小说改编，由古龙之子郑小龙监制、香港导演张敏执导的武侠剧《新圆月弯刀》，饰演男主角丁鹏。 2013年7月他参演古装玄幻电视剧《古剑奇谭》，剧中他突破以往形象，以白发造型饰演紫胤真人。 2014年4月张智尧首次挑战年代戏，参演民国背景电视剧《活色生香》。2014年4月参与拍摄网络连续剧《盗墓笔记》，在其中饰演吴三省。 2015年6月电影《约定倒计时》上映，张智尧一改从前正义凛然形象，塑造“悔婚渣男”角色。12月他主演的电影《不可告人》开机，他还升级担任电影的监制监一职，全程参与电影创作。 2016年12月，古装奇幻剧《古剑奇谭2》开机拍摄，张智尧饰演偃术大师谢衣。 2017年2月，张智尧参演的古装仙侠爱情剧《三生三世十里桃花》上星播出，他在剧中饰演了酿酒技术高超、善医术、四海八荒辈份极高的远古上神折颜，该剧则以双台平均破一的成绩取得了全国同时段电视剧收视冠军，其全网播放量在播出期间便逼近了300亿次。 2019年7月16日，《九州缥缈录》开播，张智尧在剧中饰演性格淡漠却又悲悯苍生的名将白毅。